Salle 22-23-317
Guillaume Lagües, doctorant dans l’équipe Photonique et cohérence de spin.
Dynamique de spins, interaction hyperfine et propriétés excitoniques dans les perovskites halogénées
Résumé
Au cours des dernières années, les perovskites halogénées sont devenues une nouvelle catégorie de semi-conducteurs très prometteurs. Leur forte absorption, leur propriété de transport de charges remarquables ainsi que leur faible coût de fabrication a éveillé l’intérêt de la communauté photovoltaîque pour l’élaboration de cellules solaires efficaces et à faible coût. Elles présentent également une accordabilité de leur bande interdite en ajustant leur composition chimique, ainsi qu’une photoluminescence intense, permettant des applications dans des appareils émettant de la lumière. En plus de leur propriétés optiques, les perovskites halogénées sont à l’origine de phénomènes particuliers en lien avec le spin des porteurs de charge. Les atomes lourds qui les composent induisent un fort couplage spin orbite, menant à un effet Rashba dans les matériaux à deux dimensions. De plus, elles présentent également des règles de sélection optique dépendantes du spin, résultant, en théorie, à une orientation optique de spin de 100% suite à l’absorption de lumière polarisée circulairement. Cette propriété rend les perovskites halogénées particulièrement intéressantes pour l’étude de l’orientation optique de spin.
Ce travail a pour but d’étudier la dynamique de spin des porteurs de charge ainsi que des noyaux dans des couches minces de massifs de perovskites halogénées. Des mesures de rotation Faraday en pompe-sonde à basse température ont été réalisées sur trois échantillons: FAPbI3, MAPbI3 et CsPbCl3, permet- tant de déterminer les facteurs de Landé et temps de déphasage des spins des porteurs de charge, ainsi que d’étudier leurs procédés de relaxation de spin. Ce travail porte également sur l’étude de la dynamique de spins nucléaires, illustrant la possibilité de transférer efficacement un polarisation de spins de porteurs de charge vers des noyaux, et identifiant de long temps de relaxation de spin nucléaires. Enfin, des études de transmission sous un champ magnétique sur des échantillons de perovskites mixtes Pb-Sn ont été réalisées, menant à la mesure de facteur de Landé, masses réduites et énergie de liaison d’excitons dans ces matériaux.
Ce travail de thèse contribue à approfondir les connaissances sur la dynamique de spin dans les perovskites halogénées en déterminant des paramètres clés pour la caractérisation des spins des porteurs de charge dans des matériaux non-étudiés jusqu’à présent. Il participe également à l’élaboration d’une structure théorique pour l’étude de l’interaction hyperfine et la dynamique de spins nucléaires dans ces matériaux.
Spin dynamics, hyperfine interaction and excitonic properties in bulk metal halide perovskites
Abstract
Metal-halide perovskites have emerged in the last years as a promising new class of semiconductors. Their strong absorption, remarkable transport properties and cheap fabrication rose the interest of the photovoltaic community for the design of cost efficient solar cells. They also present tunable band gaps by adjusting their chemical composition and bright luminescence, allowing applications in light-emitting devices. In addition to their optical properties, metal- halide perovskites are at the source of unusual spin-related phenomena. The heavy atoms constituting the lattice induce a large spin-orbit coupling, leading to a Rashba splitting in 2D samples. Furthermore, they also display spin dependent optical selection rules, theoretically leading to 100% optical spin orientation through absorption of circularly polarized light. This property make of metal-halide perovskites particularly interesting systems to perform optical spin orientation and manipulation.
This work aims at studying the carrier and nuclear spin dynamics in bulk metal-halide perovskite thin films. Pump-probe Faraday rotation measure- ments at low temperature are performed on three perovskite samples: FAPbI3, MAPbI3 and CsPbCl3, allowing the determination of charge carrier g-factors, spin dephasing times, and the study of their relaxation processes. A focus is also made on the study of nuclear spin dynamics, revealing efficient transfer of carrier spin polarization to nuclear spin systems and identifying long nuclear spin relaxation times, making nuclear spins promising tools for information storage. Finally, magneto-optical studies of mixed Pb-Sn perovskites were performed, resulting in the determination of exciton g-factors, reduced masses, and binding energies, all key parameters to characterize exciton properties in these materials.
This thesis deepens the knowledge on carrier spin dynamics in metal-halide perovskites by determining important parameters to characterize charge carrier spins in materials never studied so far. It also contributes in the elaboration of a theoretical framework to study hyperfine interactions and nuclear spin dynamics in bulk perovskites.
Jury
- Masha VLADIMIROVA (Directrice de recherche – L2C) Rapportrice
- Pierre RENUCCI (Professeur – LPCNO) Rapporteur
- Carole DIEDERICHS (Professeure – LPENS) Examinatrice
- Gabriel HETET (Directeur de recherche – LPENS) Examinateur
- Philipe GOLDNER (Directeur de recherche – IRCP) Examinateur
- Maria CHAMARRO (Professeure – INSP) Co-directrice de thèse
- Christophe TESTELIN (Directeur de recherche – INSP) Co-directeur de thèse
- Frédérick BERNARDOT (Maître de conférences – INSP) Invité
