Spectroscopie des nouveaux états quantiques – Développement expérimental

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• Membres permanents : Tristan Cren, Pascal David, François Debontridder, Marie Hervé

Depuis sa fondation au début des années 80, notre équipe imagine, développe et met au point des ensembles expérimentaux originaux, à la pointe des nano-technologies. Ainsi, le premier microscope à effet tunnel (STM) français fonctionnant à basse température (M1) a vu le jour au laboratoire en 1993, suivi par le premier STM basse température « tout-numérique » (M2) en 2000. Les performances exceptionnelles en spectroscopie tunnel de ce second microscope ont ouvert la voie en 2004 à la microscopie à effet Josephson, en utilisant des pointes supraconductrices . Notre troisième microscope (M3), fruit de 9 ans de développement, a été inauguré en 2008. Ce dispositif combine un STM très basse température (300mK) fonctionnant sous ultra-vide et fort champ magnétique avec une chambre de préparation et de caractérisation in-situ d’échantillons.
Nos développements en cours concernent un nouveau STM/AFM basse température « cryogen  free » ainsi qu’un STM radiofréquence qui sera implémenté sur M3. Dans une logique de renforcement des capacités de notre parc instrumental, nous poursuivons également le développement de plusieurs systèmes ou sous-systèmes ultravide : manipulateurs cryogéniques 4 axes, chambre d’évaporation etc. Nous avons également mis en service une chambre de préparation couplée à un STM à température variable afin d’augmenter nos capacités d’élaboration d’échantillons.

• Microscope à effet tunnel radiofréquence
• 2K AFM/STM UHV avec champ magnétique vectoriel 2T/1T
• Valise de transfert avec évaporateurs de molécules organiques

 

Microscope à effet tunnel radiofréquence

En matière condensé, l’étude des excitations magnétiques de faible énergie peut se faire à l’aide de méthodes de résonance telles que la résonance paramagnétique électronique (RPE), la résonance magnétique nucléaire (RMN) ou la résonance ferromagnétique (FMR)¹. Les techniques de résonance magnétique conventionnelles sont basées sur la détection inductive d’un signal électromagnétique induit par la précession du moment magnétique d’un électron ou d’un noyau. Elles sont limitées à l’étude de systèmes macroscopiques. Avec le développement de la nanoélectronique et de l’informatique quantique, un des défis de la physique de la matière condensée est la mise au point d’expériences de résonance basées sur les radiofréquences (rf) susceptibles de détecter des excitations électroniques, magnétiques et vibratoires de faible énergie jusqu’à l’échelle ultime de l’atome ou de la molécule unique.

La microscopie à effet tunnel (STM) est un outil de choix pour sonder des excitations électroniques, magnétiques et vibroniques de molécules ou atomes individuels déposés sur des surfaces ^2-4 dans une gamme d’énergie allant de l’électron-volt (eV) au sub-milli-électron volt (meV). En effet, à température finie, la résolution énergétique du STM conventionnel est limitée par l’élargissement de la distribution de Fermi-Dirac soit 3.2k_bT. Pour donner un exemple, à la température de 300 mK, la résolution énergétique du STM est d’environ 90 micro-eV (µeV) . Elle peut être améliorée jusqu’à 30 µeV grâce à l’utilisation d’une pointe supraconductrice. Pour aller plus loin, une possibilité est d’utiliser une technique de résonance : combinée au STM, elle est susceptible d’accéder au spectre d’excitation électronique, magnétique et vibronique avec une résolution de quelques nano-eV à l’échelle atomique. L’accès à une telle résolution énergétique en STM avec un signal rf est un problème de longue date. En effets, les STM conventionnels ont une limite intrinsèque pour enregistrer les signaux à haute fréquence. Cela est dû à la largeur de bande de son préamplificateur utilisé pour convertir le courant de tunnel dans la gamme du pico-Ampère / nano-Ampère en une tension exploitable. Les largeurs de bande typiques se situent autour de plusieurs kHz, ce qui est bien trop faible pour mesurer un signal haute fréquence correspondant à des séparations d’énergie de l’ordre du µeV.

Depuis quelques années, une nouvelle méthode prometteuse permet d’aller beaucoup plus loin en exploitant les résonances des radiofréquences^5-7. Le rf-STM, récemment développé, est susceptible de donner accès au spectre d’excitation électronique, magnétique et vibronique jusqu’à une résolution de quelques nano-eV à l’échelle atomique. La possibilité d’accéder à une résolution énergétique aussi élevée avec un STM n’a été démontrée que récemment dans la littérature et un tel dispositif expérimental est actuellement en construction à l’INSP.

[1] C. P. Slichter Principles of Magnetic Resonance 1996).

[2] M. F. Crommie, C. P. Lutz, and D. M. Eigler, Science 262, 218 (1993).

[3] A. J. Heinrich, J. A. Gupta, C. P. Lutz, and D. M. Eigler, Science 306, 466 (2004).

[4] J. K. Gimzewski, E. Stoll, and R. R. Schlittler, Surface Science 181, 267 (1987).

[5] M. Hervé, M. Peter, and W. Wulfhekel, Applied Physics Letters 107, 093101 (2015).

[6] S. Baumann, W. Paul, T. Choi, C. P. Lutz, A. Ardavan, and A. J. Heinrich, Science 350, 417 (2015).

[7] M. Hervé, M. Peter, T. Balashov, and W. Wulfhekel, Nanomaterials 9, 827 (2019).

Principales collaborations

• Wulf Wulfhekel (Karlsruhe Institute of Technology)

Projets financés

• Projet ANR Ginet2.0
• Projet Emergence MAGRES
• Credits CNRS DIALOG
• Appel à projet spécifique de l’INP

Publications récentes

• M. Hervé, M. Peter, T. Balashov, and W. Wulfhekel.Towards Laterally Resolved Ferromagnetic Resonance with Spin-Polarized Scanning Tunneling Microscopy. Nanomaterials 9, 827 (2019) https://doi.org/10.3390/nano9060827

La difficulté majeure du projet réside dans la perturbation du microscope par le bruit mécanique de forte amplitude du tube pulsé du cryogénérateur. Ce bruit est susceptible d’empêcher le bon fonctionnement du microscope qui est très sensible aux vibrations parasites. Le verrou technique a été levé par la mise au point d’un système anti-vibration à double suspension. Entièrement interfacé, l’instrument est pilotable à distance et permettra d’enregistrer des cartes de spectroscopie tunnel de très haute résolution en faisant varier la température et/ou le champ magnétique sur des temps très longs. La tête du microscope est dotée de 6 contacts indépendants sur l’échantillon permettant des mesures in operando de dispositifs, ainsi que de 6 contacts indépendants sur la pointe du microscope, permettant de fonctionner en mode microscopie tunnel (STM) ou en microscopie à force atomique non contact (nc-AFM), ou encore d’effectuer des mesures de résistivité sur des couches minces élaborées in-situ.

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Valise de transfert avec évaporateurs de molécules organiques

Dans le cadre de la thèse de Danilo Longo portant sur l’étude des propriétés locales d’états magnétiques induits à la surface de supraconducteurs par des réseaux uni- et bidimensionnels d’aimants moléculaires, l’équipe a développé une chambre modulaire permettant l’évaporation de molécules organiques sous ultravide (P<10^-10mbar) sur des échantillons préparés dans les chambres de préparation de nos équipements. Cela permet ainsi de ne pas polluer les chambres à vide avec des molécules organiques tout en gardant tout le processus de fabrication et d’analyse in situ des échantillons sous UH

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Cette mini chambre de préparation est équipée d’un four et d’un doigt froid permettant de travailler dans la gamme de température 100-800K et de hublots permettant le suivi par spectroscopie optique dans la gamme UV-visible des couches évaporées par deux évaporateurs. Son faible encombrement et son pompage autonome par NEG en font une véritable valise de transfert permettant de transporter les échantillons sous UHV sur de différents équipements. Depuis sa mise en service, cette chambre a été exploitée sur 3 dispositifs au laboratoire ainsi que sur la ligne DEIMOS au synchrotron SOLEIL.

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