Les calculs atomistiques semi-empiriques et de type ab initio, basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité ou de Hartree-Fock, sont conjugués à des simulations de dynamique moléculaire, d’optimisation globale, et des techniques de Monte-Carlo cinétique. Une des spécificités de l’approche théorique du groupe est de faire une synthèse entre résultats numériques et modèles théoriques ; les données issues des calculs numériques (morphologies d’équilibre et énergétique, structures électroniques, propriétés vibrationnelles, cinétiques de réaction, etc.) sont complétées et généralisées à l’aide de modèles « simples », capables de dégager les paramètres pertinents et les tendances généralisables à d’autres systèmes. Un des exemples emblématiques est l’étude des effets de polarité pour les surfaces, les films minces puis les nanoobjets d’oxydes.
Au tant que possible, un dialogue est établi avec les expérimentateurs du groupe ou d’autres universités. Des convergences de résultats entre théorie et expérience sont à notre actif dans des cas spécifiques comme le lien forme d’équilibre/contraintes dans les nanoobjets, l’adhésion aux interfaces métal/oxyde ou l’hydroxylation des surfaces. Des concepts généraux pouvant aider les expérimentateurs à prévoir les propriétés physiques d’une vaste classe de systèmes en fonction de leurs caractéristiques majeures ont été développés par le passé. Des exemples dans ce sens peuvent être trouvés dans les effets de polarité, la structure des films d’alumine ou de magnésie supportés ou la croissance épitaxiale des surfaces d’oxydes. Cette approche se poursuit à l’heure actuelle vers les questions relatives aux oxydes mixtes et aux alliages d’oxydes.
Les théoriciens utilisent et améliorent des codes ab initio existants (VASP, ABINIT, Quantum Expresso) en y implémentant de nouvelles fonctionnalités ou concepts (dynamique quantique du proton). Afin de traiter les propriétés de systèmes de plus grande taille, ils développent également des outils de simulation semi-empiriques tels que la dynamique moléculaire ajustée sur des calculs ab initio (MDSUP) ou des codes quantiques de type Hartree-Fock paramétré (PHAST). Outre les centres nationaux de calcul, ils disposent d’un cluster local de 40 nœuds.
Contacts
- Fabio Finocchi : fabio.finocchi(at)insp.jussieu.fr
- Jacek Goniakowski : jacek.goniakowsk(at)insp.jussieu.fr
- Simon Huppert : simon.huppert(at)insp.jussieu.fr
