Agrégats et surfaces sous excitations intenses – Transitions de phase ultra-rapides induite par laser femtoseconde dans les métaux

L’objectif de cette étude est de réaliser des expériences résolues en temps à l’échelle picoseconde pour étudier la transition de phase solide-liquide ultra-rapide induite par des impulsions laser infrarouges (IR) femtosecondes (fs) dans les métaux. Cette interaction spécifique est caractérisée par un dépôt d’énergie ultra-rapide conduisant à la création d’un régime de matière hors équilibre défini comme un état de la matière où la température électronique, T_e, est différente de celle du réseau cristallin, T_l. Dans ce régime thermodynamique, la matière présente des propriétés spécifiques qui restent mal décrites par les modèles théoriques. Ceci rend difficile la prédiction et le contrôle de la relaxation de matière qui peut subir des modifications structurelles telles qu’une transition de phase du solide au liquide ou un désordre après un tel chauffage ultrarapide.

 

Figure 1 : Schéma des expériences pompe/sonde sur la dynamique de relaxation de la matière après irradiation par une impulsion laser ultrabrève.

Sonder ce régime requiert des diagnostics résolus en temps. Nous développons une approche complémentaire à celles couramment utilisées, basées sur la spectroscopie de photoélectrons résolue en temps (Tr-PES) qui peut apporter des informations sur la structure électronique et la composition chimique des échantillons sondés.

Figure 2 : Schéma de principe du diagnostics PES.

Puisque la bande de valence peut être modifiée par un changement d’ordre local induit par le chauffage d’une impulsion laser IR (transition de phase, désordre…), cette étude a pour but de sonder son évolution temporelle à l’échelle picoseconde. Cependant, un tel diagnostic peut être fortement influence par d’importantes perturbations liées à la présence de photoélectrons émis par la pompe IR (effets de charge). Cet aspect est pris en compte dans notre approche.

Développement expérimental et setup

Nous avons construit une ligne de lumière HHG (ouverte aux utilisateurs extérieurs) délivrant des impulsions xuv dans le domaine spectral de 90 eV. Son design permet de préserver la durée d’impulsion initiale de 25 fs afin d’atteindre cette gamme de résolution temporelle. Cette ligne de lumière HHG non standard est installée au laboratoire CELIA (Bordeaux, France) en exploitant le laser AURORE qui délivre des impulsions laser à 800 nm – 25 fs – 1 kHz.

Plage spectrale	79 – 95 eV	Flux	0.2 – 2.6 x 107 photon/s
Largeur de bande	~ 0.9 – 1.2 eV	Durée d’impulsion	25 fs

Figure 4 : Performances de la ligne de lumière HHG.

 

Mesures Tr-PES et interprétation

L’objectif est d’étudier la dynamique d’un échantillon (48 nm de cuivre déposé sur un substrat de saphir) soumis à une impulsion laser ultra brève (1 ps, 6000 to 8200 J.m²). Cette première étude est une expérience de prévue de principe afin d’en démontrer sa faisabilité. Les mesures Tr-PES ont été analysées afin de quantifier le décalage spectral – dû à des effets de charge – et la déformation – due à des effets de charge et au chauffage laser – de la bande de valence du cuivre afin de discriminer l’influence du chauffage laser des effets de charge. La bande de valence est en effet déformée dans notre expérience, principalement dans une région spectrale donnée, en accord avec ce qui est attend pour le cas du cuivre liquide.

Figure 5 : Résultats de mesures Tr-PES obtenues pour un échanitllon de Cu (48 nm) irradié à 7500 J.m^-2. Ces mesures sont comparées aux calculs ASTRA exploitant en entrée le modèle de Jellium-Volkov: (a) Spectre caractéristique associé à la bande de valence du cuivre. (b) Décalage spectral de la bande de valence en function du délai pompe/sonde. (c) Déformation de la bande de valence DI = (I_X-I_ref)/I_ref en function du délai pompe/sonde.

L’interprétation des résultats est appuyée par une description théorique complète des effets de charge basée sur: (1) un modèle quantique de Jellium-Volkov qui évalue la probabilité d’un électron d’être éjecté par le champ électrique du laser pompe IR et (2) le code PIC ASTRA qui calcule les effets de charge subis par les photoélectrons induits par la pompe et la sonde au cours de leur parcours jusqu’au détecteur. Par ailleurs, nous avons aussi utilisé le code PIC SMILEI qui tient compte de l’influence possible du champ électrique du laser pompe sur les photoélectrons émis par la pompe après avoir été extrait de la surface de l’échantillon. Ces calculs d’effets de charge sont en relativement bon accord avec nos mesures aux délais négatifs, avant l’arrivée de l’impulsion laser de chauffage.

 

Collaborations

• CELIA, Bordeaux, France (J. Gaudin, N. Fedorov, H. Jouin, P. Martin) sur l’aspect théorique et expérimental
• Université de Francfort, Goethe University, Allemagne (R. Grisenti)
• Polish Academy of Sciences, Varsovie, Pologne (R. Sobierajski)
• LULI, Palaiseau, France (C. Riconda, S. Marini)
• LCPMR, Paris, France (R. Taieb) en support théorique.

 

Thèse soutenue

• Manuel De Anda Villa, Ultrafast induced structural dynamics probed by time-resolved photoelectron spectroscopy, dirigée par D. Vernhet (soutenue en décembre 2019) et codirigée par A. Levy.