Amphithéâtre Durand, bâtiment Escanglon
Shuhui Yang, doctorante dans l’équipe Nanophotonique et optique quantique
Polarimetric properties of pseudo-chiral nanostructures in relation to the detection of chiral biomolecules
Résumé
Cette thèse présente le développement d’un système avancéde biodétection optique qui intègre des résonateurs nanostructurés à une analyse basée sur la polarisation. Au cœur de cette étude se trouve l’exploration du couplage de biomolécules chirales – l’allophycocyanine (APC) – avec des nanostructures plasmoniques artificielles qui présentent une résonance plasmonique de surface localisée (LSPR) et des modes optiques multipolaires – résonateur en forme de U. Le système est conçu pour permettre une détection hautement sensible, sans marquage et en temps réel des interactions biomoléculaires.
Les fondements théoriques sont d’abord établis, couvrant les principes de la lumière polarisée, de la chiralité optique, de la résonance plasmonique et des techniques d’immobilisation moléculaire, qui constituent la base de la thèse. L’ellipsométrie spectroscopique est utilisée comme principale méthode expérimentale pour surveiller la cinétique d’adsorption des peptides et analyser le comportement optique du résonateur en forme de U présentant des imperfections induites par la fabrication. L’analyse de polarisation est appliquée pour quantifier les variations subtiles de la réponse optique. Les résultats expérimentaux révèlent une adsorption préférentielle à l’extrémité du résonateur en forme de U, ce qui correspond à la simulation numérique. Les simulations RCWA permettent également de vérifier et de quantifier la réponse optique causée par ces erreurs systématiques.
En outre, deux stratégies d’immobilisation sont étudiées pour améliorer le signal. Une méthode physique utilisant de l’alcool polyvinylique (PVA) permet de contrôler de manière réglable
l’épaisseur du film afin de confiner l’APC dans la région du champ proche du résonateur en forme de U. Une autre approche chimique basée sur des monocouches auto-assemblées (SAM) de MUA tente de créer une liaison covalente stable sur la surface en or.
En résumé, cette étude démontre le rôle synergique de la conception des nanostructures, de l’analyse optique chirale, des modes de résonance multipolaire et de la chimie de surface dans la détermination des performances du système. Ces connaissances constituent une base précieuse pour le développement de plates-formes de biodétection optique haute performance de nouvelle génération.
Les fondements théoriques sont d’abord établis, couvrant les principes de la lumière polarisée, de la chiralité optique, de la résonance plasmonique et des techniques d’immobilisation moléculaire, qui constituent la base de la thèse. L’ellipsométrie spectroscopique est utilisée comme principale méthode expérimentale pour surveiller la cinétique d’adsorption des peptides et analyser le comportement optique du résonateur en forme de U présentant des imperfections induites par la fabrication. L’analyse de polarisation est appliquée pour quantifier les variations subtiles de la réponse optique. Les résultats expérimentaux révèlent une adsorption préférentielle à l’extrémité du résonateur en forme de U, ce qui correspond à la simulation numérique. Les simulations RCWA permettent également de vérifier et de quantifier la réponse optique causée par ces erreurs systématiques.
En outre, deux stratégies d’immobilisation sont étudiées pour améliorer le signal. Une méthode physique utilisant de l’alcool polyvinylique (PVA) permet de contrôler de manière réglable
l’épaisseur du film afin de confiner l’APC dans la région du champ proche du résonateur en forme de U. Une autre approche chimique basée sur des monocouches auto-assemblées (SAM) de MUA tente de créer une liaison covalente stable sur la surface en or.
En résumé, cette étude démontre le rôle synergique de la conception des nanostructures, de l’analyse optique chirale, des modes de résonance multipolaire et de la chimie de surface dans la détermination des performances du système. Ces connaissances constituent une base précieuse pour le développement de plates-formes de biodétection optique haute performance de nouvelle génération.
Abstract
This thesis presents the development of an advanced optical biosensing system that integrates nanostructured resonators with polarization-based analysis. At its core, the study explores the coupling of chiral biomolecules – allophycocyanin (APC) with engineered plasmonic nanostructures that exhibit localized surface plasmon resonance (LSPR) and multipolar optical modes – U-shaped resonator. The system is designed to enable highly sensitive, label-free, and real-time detection of biomolecular interactions.
The theoretical foundation is first established, covering the principles of polarized light, optical chirality, plasmonic resonance, and molecular immobilization techniques, which provide the basis for the thesis. Spectroscopic ellipsometry is employed as the main experimental method to monitor peptide adsorption kinetics and analyze the optical behavior of U-shaped resonator with fabrication-induced imperfections. Polarization analysis is applied to quantify subtle variations in the optical response. Experimental results reveal preferential adsorption at the end arm of U-shaped resonator corresponding to the numerical simulation. While RCWA simulations also verify and quantify the optical response caused by those systematic errors.
Furthermore, two immobilization strategies are investigated to enhance the signal. A physical method using polyvinyl alcohol (PVA) enables tunable control of film thickness to confine APC within the near field region of the U-shaped resonator. Another chemical approach based on MUA self-assembled monolayers (SAMs) tries to make stable covalent attachment on the gold surface.
In summary, this study demonstrates the synergistic role of nanostructure design, chiral optical analysis, multipolar resonance modes, and surface chemistry in determining system’s performance. These insights offer a valuable foundation for the development of next-generation high-performance optical biosensing platforms.
The theoretical foundation is first established, covering the principles of polarized light, optical chirality, plasmonic resonance, and molecular immobilization techniques, which provide the basis for the thesis. Spectroscopic ellipsometry is employed as the main experimental method to monitor peptide adsorption kinetics and analyze the optical behavior of U-shaped resonator with fabrication-induced imperfections. Polarization analysis is applied to quantify subtle variations in the optical response. Experimental results reveal preferential adsorption at the end arm of U-shaped resonator corresponding to the numerical simulation. While RCWA simulations also verify and quantify the optical response caused by those systematic errors.
Furthermore, two immobilization strategies are investigated to enhance the signal. A physical method using polyvinyl alcohol (PVA) enables tunable control of film thickness to confine APC within the near field region of the U-shaped resonator. Another chemical approach based on MUA self-assembled monolayers (SAMs) tries to make stable covalent attachment on the gold surface.
In summary, this study demonstrates the synergistic role of nanostructure design, chiral optical analysis, multipolar resonance modes, and surface chemistry in determining system’s performance. These insights offer a valuable foundation for the development of next-generation high-performance optical biosensing platforms.
Jury
- Yann Battie, Professeur – Rapporteur
- Anne-Laure Baudrion, Maîtresse de conférences – Rapporteure
- Géraldine Guida, Professeure – Examinatrice
- Suzanna Akil, Maîtresse de conférences – Examinatrice
- Samuel Grésillon, Maître de conférences – Examinateur
- Souhir Boujday, Professeure – Directrice de thèse
- Bruno Gallas, Directeur de recherche – Directeur de thèse
