Amphithéâtre 55A
Guillaume Baillard, doctorant dans l’équipe Nanophotonique et optique quantique
Transferts d’énergie et effets collectifs sur la luminescence de nanoplaquettes individuelles et auto-assemblées
Résumé
Les nanoplaquettes colloïdales semi-conductrices se distinguent par leurs propriétés optiques exceptionnelles, faisant d’elles des candidates prometteuses pour des applications en optoélectronique, photovoltaïque et information quantique. Il est donc essentiel de comprendre les propriétés collectives découlant de leurs interactions lorsqu’elles sont assemblées.
Dans cette thèse, j’ai étudié, à l’aide d’un dispositif de micro-photoluminescence, des chaînes unidimensionnelles de nanoplaquettes de CdSe auto-assemblées. Il est bien établi que, dans ces chaînes, le transfert d’énergie par FRET (pour Förster Resonance Energy Transfer) domine la dynamique de luminescence, introduisant ainsi de nombreux effets collectifs, comme le scintillement.
J’ai d’abord étudié la photoluminescence des nanoplaquettes individuelles. Les mesures sur des objets uniques ont permis de mieux comprendre la dynamique des nanoplaquettes ainsi que l’importance des états pièges dans ces systèmes.
J’ai ensuite mis en évidence un phénomène collectif dans les assemblages, avec l’observation d’un dégroupement de photons et d’un scintillement collectif, que nous interprétons comme un processus d’annihilation exciton-exciton favorisé par le transfert d’énergie par FRET. La diffusion de l’énergie excitonique le long de la chaîne augmente la probabilité de rencontre de deux excitons sur une même nanoplaquette, favorisant ainsi les recombinaisons de type Auger et, par conséquent, améliorant le dégroupement. Un modèle de marche aléatoire a permis de décrire ce phénomène.
Enfin, des études préliminaires à basse température ont révélé un décalage vers le rouge entre l’émission des nanoplaquettes individuelles et celles des chaînes, ainsi que l’apparition de nombreux pics dans le spectre des chaînes, que nous supposons être liés à l’émission d’états pièges.
Energy transfer and collective effects on the luminescence of individual and self-assembled nanoplatelets
Abstract
Colloidal semiconductor nanoplatelets stand out for their exceptional optical properties, making them promising candidates for applications in optoelectronics, photovoltaics, and quantum information. It is therefore essential to understand the collective properties arising from their interactions when they are assembled.
In this thesis, I studied one-dimensional chains of self-assembled CdSe nanoplatelets (and CdSe-CdS core-crown) using a micro-photoluminescence setup. It is well established that in these chains, FRET energy transfer dominates the luminescence dynamics, introducing various collective effects, such as blinking.
I first studied the photoluminescence of individual nanoplatelets. Measurements on single objects allowed us to better understand the dynamics of individual nanoplatelets as well as the importance of trap states in these systems.
I then highlighted a collective phenomenon in the assemblies, with the observation of photon antibunching and collective blinking, which we interpret as an exciton-exciton annihilation process facilitated by FRET energy transfer. The diffusion of excitonic energy along the chain increases the likelihood of two excitons meeting on the same nanoplatelet, thereby favoring Auger recombination and enhancing photon antibunching. A random walk model was used to describe this phenomenon.
Finally, low-temperature studies revealed a red shift in the emission between individual nanoplatelets and chains, as well as the appearance of multiple peaks in the chain spectra, which we assume to be related to trapstate emission.
Jury
- Louis Biadala (rapporteur) – Chargé de recherche (IEMN, Villeneuve-d’Ascq)
- Alexandre BOUHELIER (rapporteur) – Directeur de Recherche (ICB, Dijon )
- Isabelle BONNET (examinatrice) – Professeure (PCC, Paris)
- Kuntheak KHENG (examinateur) – Professeur (PHELIQS, Grenoble)
- Benoît MAHLER (examinateur) – Chargé de recherche (ILM, Lyon)
- Laurent Coolen (Directeur de thèse) – Maître de conférences (INSP)
