Amphi Charpak
Erwan Bossavit, doctorant dans l’équipe Physico-chimie et dynamique des surfaces
Contrôle de l’environnement électronique, chimique, et optique de nanocristaux colloïdaux pour les LED infrarouges
Les « quantum dots » (QD) colloïdaux sont des cristaux de semiconducteurs avec une taille de l’ordre de quelques nanomètres, qui sont synthétisés en solution et qui ont une luminescence accordable avec leur taille. Ainsi, dans les dernières années, les QD ont émergé comme une alternative aux semiconducteurs traditionnels, dont la croissance est très couteuse en énergie.
Bien que dans le visible le potentiel des QD ait été pleinement réalisé, atteignant une distribution commerciale, des efforts supplémentaires sont encore nécessaires dans l’infrarouge. En particulier, l’efficacité de luminescence des QD infrarouges chute drastiquement lors de leur intégration des diodes électroluminescentes (LED). Cela est dû à une combinaison d’un mauvais équilibre de l’injection des charges dans le matériau actif, d’une densité accrue de chemin de relaxation non-radiatifs dont les QD intégrés, et du piégeage de la lumière générée à l’intérieur du dispositif.
Durant mon projet de thèse, j’ai cherché à résoudre ces points critiques en obtenant le contrôle sur l’environnement électronique, chimique, et optique des QD au sein des LED. Pour cela, j’ai eu recours à différentes méthodes. Tout d’abord, j’ai ajusté la structure de bande électronique des QD en modifiant par le dépôt d’atomes de métaux alcalins leur travail de sortie, que j’ai suivi par mesures XPS sur la ligne TEMPO du synchrotron SOLEIL. J’ai ensuite régulé la densité de pièges à la surface des QD dans les LED par une combinaison d’un traitement aux ions halogénures, qui a permis de multiplier par un facteur 3 l’efficacité des LED et a mené à une EQE record de 2.3 %, ainsi que du refroidissement des dispositifs, qui a étendu leur durée de vie de deux ordres de grandeur. J’ai également induit une anisotropie dans l’émission des QD initialement isotropes par le couplage à deux types de structures photoniques, les réseaux plasmoniques et les microcavités diélectriques, ce qui a le potentiel d’améliorer l’extraction de la lumière dans les LED. Enfin, j’ai transféré le couplage au microcavité diélectrique à un système de photodétection, menant à des pics ultrafins de photocourant et largement accordable dans la gamme télécom.
Control of the electronic, chemical, and optical environment of colloidal nanocrsytals for infrared LEDs
Colloidal quantum dots (CQDs) are semiconductor crystals with radii of a few nanometers, which are synthetized in solution and which present bright and size-tunable emission. Thus, in recent years, CQDs have emerged as a powerful alternative to traditional semiconductors, the growth of which is energetically very costly. While in the visible range the potential of CQDs as light emitters has been widely realized and has reached commercial levels of development, further efforts are still needed in the infrared. In particular, the luminescence efficiency of infrared CQDs tends to drop drastically after their integration into light emitting diodes (LEDs). This is due to a combination of an unbalanced charge injection within the active material, an increased density of non-radiative relaxation pathways in the integrated CQDs, and the trapping of the generated light within the device.
During my thesis project, I aimed to address these issues by gaining control over the electronic, chemical, and optical environment of the CQDs inside the LEDs. To achieve this, I employed different methods. First, I tuned the electronic band structure of CQDs by modifying their work function with alkali metal atoms, which I tracked using XPS measurement at the TEMPO beamline of the SOLEIL synchrotron. Then, I regulated the density of trap statesat the surface of the CQDs inside the LEDs by a combination of a halide ion treatment, which multiplied the efficiency of the LEDs by a factor 3 leading to a record 2.3 % EQE, and the cooling of the device, which extended the lifetime bytwo orders of magnitude. I also induced anisotropy in the emission of initially isotropic CQDs by their coupling to two different photonic structures, plasmonic gratings and dielectric microcavities, which has the potential to improve light extraction from LEDs. Lastly, I transferred the coupling to dielectric microcavities to photodetectors, leading to ultrafine photocurrent peaks, which are tunable post-fabrication in the telecom range.
Jury
- Sébastien Cueff, Chargé de Recherche, INL – Rapporteur
- Sébastien Chenais, Professeur des Universités, Université Paris Nord – Rapporteur
- Jean-Jacques Greffet, Professeur des Universités, Institut d’Optique – Examinateur
- Agnès Maître, Professeure des Universités, Sorbonne Université – Examinatrice
- Mathieu Silly, Scientifique de ligne, Synchrotron SOLEIL – Co-Encadrant
- Emmanuel Lhuillier, Directeur de Recherche, INSP – Directeur de thèse
